Изготовление источника ионизирующего излучения Иридий-192 для гамма-дефектоскопа Гаммарид-192/120М
Изготовление источника ионизирующего излучения Иридий-192 для гамма-дефектоскопа Гаммарид-192/120М
У.Т.Ашрапов, С.С.Хужаев, С.А.Байтелесов, Ю.А.Исаев
Институт ядерной физики АН РУз, Ташкент, Узбекистан
Аннотация
Исследованы физические процессы нейтронного облучения природного иридия с получением радионукида Иридий-192 на исследовательском ядерном реакторе ВВР-СМ ИЯФ АН РУз. Определены оптимальные режимы нейтронного облучения металлических дисков природного иридия в вертикальных каналах реактора. Проведены работы по радиохимической переработке облученных дисков природного иридия с радионуклидом Иридий-192.
Разработаны и изготовлены герметичные капсулированные источники ионизирующего излучения Иридий-192. Изготовленные источники ионизирующего излучения Иридий-192 активностью 80-120 кюри укомплектованы с гамма-дефектоскопами Гаммарид-192/120М.
Гамма-дефектоскопы Гаммарид-192/120М с источниками Иридий-192 использованы для проведения работ по неразрушающему контролю тест-образца металлической трубы со сварочным швом (диаметр Ø=219мм и толщина h=8,0мм). Получены рентгеновские снимки по чувствительности и качеству соответствующие требованиям ГОСТ-7512-82 «Контроль неразрушающий. Соединения сварные. Радиографический метод».
Ключевые слова: ядерный реактор, нейтронное облучение, источник ионизирующего излучения Иридий-192, гамма-дефектоскоп Гаммарид-192/120М, неразрушающий контроль.
Введение
Для радиографического неразрушающего контроля (НК) качества изделий с различной технологией изготовления (литых сварных, кованных, прессованных и др.) обычно используют закрытый источник ионизирующего излучения (ИИИ) Иридий-192, укомплектованный с гамма-дефектоскопом Гаммарид-192. ИИИ Иридий-192 входящий в комплект гамма-дефектоскопа Гаммарид-192 [1], изготавливается и поставляется заводом изготовителем отдельно от гамма-дефектоскопа.
В 2014-2016г.г. в ИЯФ АН РУз совместно с ДП «VBM ENJINEERING» были проведены работы по разработке и получению радионуклида Иридий-192 при нейтронном облучении природного иридия на ядерном реакторе ВВР-СМ, радиохимической переработке дисков Иридий-192, разработке и изготовлению ИИИ Иридий-192, вальцовке ИИИ Иридий-192 в держатель источника с гибким валом и зарядке ИИИ Иридий-192 в радиационную головку гамма-дефектоскопа Гаммарид-192-120М.
В данной работе приведены результаты следующих научных исследований:
- определение оптимального режима нейтронного облучения природного иридия на исследовательском ядерном реакторе ВВР-СМ ИЯФ АН РУз;
- облучение дисков природного иридия в вертикальном канале реактора;
- радиохимическая переработка облученных нейтронами реактора дисков иридия на специальной установке;
- изготовление ИИИ Иридий-192 и герметизация капсулы ИИИ Иридий-192;
- комплектация ИИИ Иридий-192 с гамма-дефектоскопом Гаммарид-192/120М;
- гамма-дефектоскопия НК сварного шва тест-образца металлической трубы при помощи гамма-дефектоскопа Гаммарид-192/120М укомплектованного с ИИИ Иридий-192.
Постановка задачи
Процесс образования радионуклида Иридий-192 при нейтронном облучении металлических дисков природного иридия на ядерном реакторе зависит от многих факторов, таких как величина плотности потока тепловых нейтронов активной зоны реактора, времени нейтронного облучения дисков природного иридия, уменьшения удельной активности радионуклида Иридия-192 по ядерной реакции Ir192 (n,g) Ir193, режима нейтронного облучения и другие.
Цель данной работы – разработка и изготовление источника ионизирующего излучения Иридий-192 активностью 80-120 кюри и их комплектация с гамма-дефектоскопами Гаммарид-192/120М.
Для достижения цели данной работы были решены следующие задачи: исследованы процессы нейтронной активации природного иридия в вертикальных каналах реактора ВВР-СМ; в вертикальном канале для облучения реактора получен радионуклид Иридий-192 с высокой удельной активностью; разработано и изготовлено устройство по радиохимической переработке облученных дисков иридия содержащих радионуклид Иридий-192; разработаны и изготовлены герметичные ИИИ Иридий-192 активностью 80-120 кюри; изготовлена оснастка для вальцовки ИИИ Иридий-192 в держатель источника и зарядки ИИИ Иридий-192 в радиационную головку гамма-дефектоскопа Гаммарид-192/120М.
Методы и объекты исследования
Получение на ядерном реакторе радионуклида Иридий-192 высокой удельной активности (³400 Кюри/г Ir) для изготовления ИИИ Иридий-192 активностью 80-120 кюри предусматривает проведение ядерно-физических исследований по нейтронной активации металлических дисков природного иридия в вертикальных каналах ядерного реактора ВВР-СМ и оптимизации режима нейтронного облучения иридия. В этой связи приобретает актуальность изучение распределения плотности потока тепловых нейтронов вдоль вертикального канала облучения в активной зоне реактора, исследование выхода наведенной активности радионуклида Иридий-192 и кадмиевых отношений радионуклида Иридий-192, изучение вклада тепловых и резонансных нейтронов на нейтронную активацию природного иридия.
Для локального контроля плотности потока тепловых нейтронов в вертикальных каналах реактора ВВР-СМ был использован малогабаритный термо-нейтронный датчик ТНД-2,0 работающий в диапазоне от 5×1012 нейтрон/см2сек до 5×1014 нейтрон/см2сек в газовых средах и в воде [2], принцип работы которого заключается на воздействие нейтронов на чувствительный элемент прибора, в составе которого имеется делящийся под действием нейтронов материал уран-никелевый сплав и дифференциальные термопары [3]. Измерение разности потенциалов в вертикальных каналах реактора проводили при помощи термо-нейтронного датчика ТНД-2,0 (первичный прибор) и потенциометра типа Р-4833 (вторичный прибор) согласно методике: термо-нейтронный датчик жестко фиксировали на конце алюминиевой штанги, штангу загружали в вертикальный канал и при мощности реактора 300 кВт измеряли разность потенциалов. В точках измерения для определения плотности потока тепловых нейтронов были использованы также мониторы сопровождения Со-59 в виде металлических дисков (Æ=3мм, h=0,2мм, m=3,0мг) из сплава алюминия и кобальта (0,1%) с кадмиевым экраном (h=1,0 мм) и без экрана. Активности мониторов Со-60 измеряли на многоканальном анализаторе импульсов СУ-01П с Ge-Li детектором ДГДК-100 с программой «Aspekt, Angamma» и многоканальном гамма-спекторометре DSA1000 «Canberra HP» с Ge детектором GC №1518 со стандартным программным пакетом Genie 2000.
В активной зоне реактора ВВР-СМ в центральную часть тепловыделяющей сборки ИРТ-4M [4] был вмонтирован вертикальный канал №5-7, куда был загружен блок-контейнер ЭК-20 [5] с упаковкой из металлических дисков природного иридия диаметром - 2,7 мм и толщиной - 0,2 мм, которые были облучены тепловыми нейтронами активной зоны реактора.
После облучения диски природного иридия в «горячих камерах» реактора были извлечены из блок-контейнера ЭК-20, размещены в специальную установку и радиохимическим методом переработаны с использованием раствора щелочи, промыты водой и высушены.
В «горячей камере» на специальной установке определенное количество нейтронно-облученных дисков иридия (в расчете 80-120 кюри в каждой капсуле) были помещены в капсулу из нержавеющей стали, капсулу закрывали крышкой, крышку капсулы заваривали аргонно-дуговой сваркой и проводили проверку герметичности иммерсионным методом [6].
Активность ИИИ Иридий-192 определяли методом измерения мощности поглощенной дозы гамма-излучения на расстоянии 1,0 м от источника Иридий-192 со спектрометрическими приборами “CONTAMAT” FHT 111M, IdentiFinder Target, дозиметрическим прибором ДП-5 с расчетом активности Иридия-192.
ИИИ Иридий-192 укомплектован с гамма-дефектоскопом Гаммарид-192/120М следующим методом: в защитной камере при помощи специальной оснастки проведено размещение ИИИ Иридий-192 в держатель источника с гибким валом, проведена вальцовка держателя с гибким валом с источником Иридий-192 и его зарядка в радиационную головку гамма-дефектоскопа Гаммарид-192/120М.
Проведен неразрушающий контроль тест-образца (отрезка металлической трубы) диаметром Ø 219 мм, толщиной стенки 8,0 мм со сварным швом через две стенки при помощи гамма-дефектоскопом Гаммарид-192/120М и ИИИ Иридий-192. Для радиографического метода были использованы: рентгеновская пленка типа «Kodak Industres» AA-400, размером 70х300 мм со свинцовыми экранами и канавочными эталонами чувствительности №11, денситометр ДНС–2, индивидуальный дозиметр ДКГ-РМ 1621, индивидуальный термолюминесцентный дозиметр ДВГ-02Т, дозиметр «Radiogem 2000» и одноканальный анализатор импульсов УИМ-2-3.
Обсуждение полученных результатов
В работах [7,8] приводятся подробные теоретические расчеты образования в ядерном реакторе радионуклида Иридий-192 из природного иридия.
В работе [9] теоретически обсуждается достижение максимальной удельной активности иридия при облучении природного иридия в различных потоках нейтронов ядерного реактора.
Природный иридий состоит из двух изотопов: иридий-191 - 37,3% и иридий-193 - 62,6%.
Ядерно-физические характеристики радионуклида Иридий-192 приведены в таблице 1.
Таблица 1. Ядерно-физические характеристики радионуклида Иридий-192.
Ядернаяреакция |
Тип ядерной реакции |
Сечение активации, барн |
Период полураспада |
Еg и Еb, МэV |
|
191Ir ® 192Ir
192Ir ® 192Pt 192Ir ® 192Os 192Ir ® 193Ir 193Ir ® 194Ir |
(n,g)
b- (95%) Э.З.(5%) (n,g) (n,g) |
960
- - 700 130 |
74,1 суток
- - - 17,4 час |
Еg: 0,296; 0,308; 0,317; 0,468; 0,589; 0,604; 0,612. Еb: 0,24; 0,54;0,67.
- - -
|
Из таблицы 1 видно, что в процессе облучения нейтронами реактора природного иридия, одновременно с ядерной реакцией Ir191 (n, g) Ir 192 происходит, также ядерная реакция Ir192 (n, g) Ir193, вследствие которой происходит выгорание радионуклида Иридий-192 и уменьшение удельной активности радионуклида Иридий-192.
Расчетные значения максимальной удельной активности иридия и время ее достижения при облучении иридия в различных потоках тепловых нейтронов ядерного реактора приведены в таблице 2 [9].
Таблица 2. Расчетные значения максимальной удельной активности иридия и время ее достижения на ядерном реакторе при облучении природного иридия при разных значениях плотности потока тепловых нейтронов.
|
Плотность потока тепловых нейтронов, нейтрон/см2 · cек |
1012 |
1013 |
1014 |
1015 |
|
Максимальная удельная активность, кюри/г Ir |
21 |
170 |
660 |
1010 |
|
Время достижения максимальной активности, дни |
507 |
270 |
87 |
13 |
В таблице 3 показаны значения разности потенциалов в вертикальных каналах реактора ВВР-СМ измеренные термо-нейтронным датчиком ТНД-2.
Таблица 3. Значения разности потенциалов в милливольтах (мВ) измеренные термо-нейтронным датчиком в вертикальных каналах реактора ВВР-СМ.
|
Длина расстояния точки измерения разности потенциалов ТНД от дна вертикального канала, см |
Номер вертикального канала реактора
|
|||||
|
|
5-7 |
4-4 |
4-2 |
3-4 |
3-7 |
2 |
|
|
мV |
мV |
мV |
мV |
мV |
мV |
|
10 |
8,0 |
11,1 |
10,3 |
10,0 |
10,0 |
6,0 |
|
15 |
10,2 |
11,1 |
14,2 |
11,1 |
12,6 |
8,0 |
|
20 |
13,7 |
14,1 |
18,5 |
13,9 |
16,4 |
10,4 |
|
25 |
16,2 |
17,1 |
22,0 |
16,7 |
19,8 |
12,1 |
|
30 |
18,4 |
19,8 |
25,3 |
19,2 |
22,1 |
13,5 |
|
35 |
20,0 |
21,3 |
27,0 |
20,5 |
23,8 |
14,1 |
|
40 |
21,1 |
22,0 |
28,6 |
21,21 |
25,0 |
14,1 |
|
45 |
20,0 |
22,0 |
28,0 |
21,0 |
24,4 |
14,1 |
|
50 |
18,6 |
21,0 |
25,8 |
20,0 |
23,0 |
13,0 |
|
55 |
16,0 |
18,8 |
23,0 |
19,0 |
20,0 |
12,0 |
|
60 |
15,5 |
15,2 |
22,0 |
16,4 |
19,9 |
11,6 |
|
65 |
13,2 |
13,0 |
15,4 |
14,2 |
16,2 |
10,2 |
Из таблицы 3 видно, что разность потенциалов имеет максимальное значение на расстоянии 35-45 см в направлении вниз от верхней точки вертикального канала. Из этого следует, что плотность потока тепловых нейтронов также имеет максимальное значение на расстоянии 35-45 см в направлении вниз от верхней точки вертикального канала.
Влияние толщины облучаемого образца природного иридия на выход наведенной активности радионуклида Иридия-192 показано в таблице 4.
Таблица 4. Зависимость значения выхода наведенной активности радионуклида Иридия-192 от толщины облучаемого диска природного иридия.
|
Номер вертикального канала |
Толщина облуч. диска Ir, мкм |
Масса облучаемого диска Ir, г |
Активность облуч. диска Ir, кюри |
Активность облуч. диска Ir (m=1×10-5г), кюри |
Выход наведенной активности Ir-192 |
|
2 |
0,5 20 60 80 |
1,5×10-5 4,7×10-3 11,1×10-3 19,7×10-3 |
8,9×10-6 9,1×10-4 1,95×10-3 2,69×10-3 |
6,02×10-6 1,93×10-6 1,75×10-6 1,36×10-6 |
1,0 0,32 0,29 0,22 |
|
4-1 |
0,5 20 60 80 |
1,5×10-5 6,2×10-3 13,1×10-3 19,5×10-3 |
2,6×10-6 2,7×10-3 5,05×10-3 2,8×10-3 |
1,75×10-5 3,35×10-6 2,91×10-6 1,4×10-6 |
1,0 0,19 0,26 0,23 |
Из таблицы 4 видно, что с увеличением толщины диска природного иридия, уменьшается выход наведенной активности Иридия-192, на пример, при толщине облучаемого диска природного иридия – 20 мкм, тепловые нейтроны поглощаются диском иридия ~20%, а при толщине диска природного иридия - 80 мкм, тепловые нейтроны поглощаются диском иридия ~78 %.
Для изготовления ИИИ Иридий-192 при нейтронном облучении в вертикальных каналах реактора были использованы диски природного иридия с размерами: диаметром - 2,7 мм и толщиной - 0,2 мм.
В таблице 5 приведены значения кадмиевых отношений Иридия-192.
Таблица 5. Значение кадмиевых отношений Иридия-192.
|
Облученный образец |
Масса образца, г |
Номер вертикального канала |
Активность Ir-192, Бк |
Кадмиевое отношение, RCd |
|
Ir-192 |
1,5×10-5 |
2-6 |
5,97×105 |
9,19 |
|
Ir-192 + Сd |
1,5×10-5 |
2-6 |
2,66×104 |
|
|
Ir-192 |
1,5×10-5 |
4-1 |
3,98×105 |
12,69 |
|
Ir-192 + Сd |
1,5×10-5 |
4-1 |
3,13×104 |
|
|
Ir-192 |
1,5×10-5 |
2 |
3,32×105 |
8,13 |
|
Ir-192 + Сd |
1,5×10-5 |
2 |
1,67×104 |
|
Из таблицы 5 видно, что во всех вертикальных каналах реактора ВВР-СМ кадмиевые отношения Иридия-192 существенно не отличаются друг от друга, и вклад резонансных нейтронов на выход наведенной активности Иридия-192 составляет » 10-12 %.
Для изготовления ИИИ Иридий-192 диски природного иридия были упакованы в алюминиевую фольгу и облучены в вертикальном канале реактора ВВР-СМ №5-7 при мощности реактора - 10 МВт, плотности потока тепловых нейтронов - 0,9×1014 нейтрон/см2сек и время облучения 560 - 1680 часов.
На специальной установке радиохимическим методом облученные диски иридия были радиохимическим методом переработаны: диски природного иридия извлечены из блок контейнера ЭК-20 и размещены в специальную установку, проведена их радиохимическая переработка раствором щелочи, промывкой водой и высушиванием.
В «горячей камере» на специальной установке определенное количество дисков радионуклида Иридий-192 (в расчете 120 Кюри в каждой капсуле) помещали в капсулу из нержавеющей стали, капсулу закрывали крышкой, крышку капсулы заваривали в корпус капсулы аргонно-дуговой сваркой и иммерсионным методом проводили проверку герметичности [6].
Основные технические данные и характеристики ИИИ Иридий-192 приведены в таблице 6.
Таблица 6. Основные технические характеристики опытного ИИИ Иридий-192 [10].
|
Наименование, характеристика и единица измерения |
Данные |
|
1. Рабочая поверхность |
дно |
|
2. Измеренное методом прямых измерений с дозиметром ДКС-04, (№3959) значение мощности экспозиционной дозы источника, А/кг |
4,8×10-6
|
|
3. Измеренное методом прямых измерений с дозиметром ДКС-04 (№3959) значение мощности экспозиционной дозы гамма-излучения при зарядке радиационной головки гамма-дефектоскопа Гаммарид 192/120М (№1109) на расстоянии 50 мм от поверхности радиационной головки с источником Иридий-192, А/кг (мР/час) |
3,58×10-9 (50) |
|
4. Доверительные границы суммарной погрешности результатов измерения мощности экспозиционной дозы источника при вероятности 0,95, в % |
±20 |
|
5. Дата измерения мощности экспозиционной дозы гамма-излучения |
29.01.2014 |
|
6. Активность радионуклида иридий-192 в источнике, Бк, не более |
4,44×1012 |
|
7. Наружные размеры источника, мм |
Æ - 4,5, h – 8,0 |
|
8. Размеры активной части источника, мм, не более |
диаметр - 3,0 высота – 4,5 |
|
9. Материал капсулы сталь марки |
сталь марки 12X18Н10Т |
|
10. Герметичность источника |
герметичная капсула |
|
11. Уровень радиоактивного загрязнения источника радиоактивными веществами при определении методом снятия мазка, Бк, не более |
185 |
Основные показатели гамма-дефектоскопии и НК тест-образца металлической трубы со сварным швом диаметра- 219 мм и толщиной стенки - 8,0 мм со сварным швом через две стенки проведенный гамма-дефектоскопом Гаммарид-192/120М №1128 с ИИИ Иридий-192 №01 показаны в таблице 7.
Таблица 7. Основные показатели гамма-дефектоскопии НК тест-образца.
|
Заводской номер гамма-дефектоскопа Гаамарид-192/120М, (номер ИИИ, Иридий-192)
|
Радиационная толщина металла, мм
|
Время экспо-зиции, сек
|
Экспозиционная доза гамма-излучения Иридия-192, сзади рентгенов-ской пленки, мЗв |
Чувствительность снимков, после просвечи-вания сварного шва, мм
|
Оптическая плотность снимка, е.о.п.
|
|
1128 (01) |
20,0 |
25 |
4,5 |
0,5 |
2,0 |
Рентгеновские снимки НК, полученные в результате просвечивания тест-образца гамма-дефектоскопом Гаммарид-192/120М с ИИИ Иридий-192, по чувствительности и качеству соответствуют требованиям ГОСТ-7512-82 «Контроль неразрушающий. Соединения сварные. Радиографический метод» [11].
Заключение
На базе исследовательского ядерного реактора ВВР-СМ ИЯФ АН РУз и Республиканской центральной изотопной лаборатории ИЯФ АН РУз создана технологическая линия изготовления ИИИ Иридий-192 и комплектации ИИИ Иридий-192 с гамма-дефектоскопами Гаммарид-192/120М.
Найдены оптимальные условия режима нейтронной активации металлических дисков природного иридия и получен радионуклид Иридий-192 с удельной активностью ~400 кюри/г Ir (до 8 кюри на диск иридия).
Металлические диски природного иридия облучены в вертикальном канале ядерного реактора ВВР-СМ №5-7 при потоке тепловых нейтронов 0,9×1014 нейтрон/cм2×сек и времени облучения 560-1680 часов, проведена радиохимическая переработка нейтронно-облученных дисков природного иридия.
Изготовлены герметичные ИИИ Иридий-192 активностью 80-120 кюри.
Проведена вальцовка ИИИ Иридий-192 в держатель источника с гибким валом и зарядкаИИИ Иридий-192 в радиационную головку гамма-дефектоскопа Гаммарид-192/120М.
Проведено гамма-дефектоскопия НК металлической трубы со сварным швом диаметром Ø 219 мм и толщиной стенки 8,0 мм со сварным швом через две стенки при использование гамма-дефектоскопа Гаммарид-192/120М и ИИИ Иридий-192. Получены рентгеновские снимки НК по чувствительности и качеству соответствующие требованиям ГОСТ-7512-82 «Контроль неразрушающий. Соединения сварные. Радиографический метод».
В ИЯФ АН РУз изготовлены ИИИ Иридий-192 активностью 80-120 кюри, проведено их комплектация с гамма-дефектоскопами Гаммарид-192/120М, которые поставлены в ДП «VBM Engineering» для гамма-дефектоскопии НК сварных швов трубопроводов на строительных площадках УП «Талимарджанская ТЭС» (пос. Нурафшон, Кашкадарьинская область) и «Кандымский Газоперерабатывающий Завод» (пос. Олот, Бухарская область).
Отработавшие срок службы ИИИ Иридий-192 утилизированы и переданы на захоронение в Государственное предприятие «Республиканское Предприятие Захоронения Радиоактивных Отходов».
Литература
1. Гамма-дефектоскоп типа «Гаммарид-192». Техническое описание и инструкция по эксплуатации. Москва, 1988. C.7.
2. Стандарт предприятия СТП 26-82. Датчики термонейтронные. Конструкция и размеры. Технические требования. Москва, 1982. -17 с.
3. Злоказов С.Б. и др. Радиационные и термические испытания термонейтронных датчиков. Атомная энергия, 1981, т.51, № 5, -334 с.
4. Сборки тепловыделяющие ИРТ-4М. Каталожное описание, 0019.20.00.000 ДКО, НЗХК, Новосибирск, Россия, 2004, С.10.
5. Юлдашев Б.С., Ашрапов Т.Б., Мирзаев Н.М., Ашрапов У.Т. Контейнер для облучения образцов в реакторе.
Предварительный патент Республики Узбекистан № IDP04633. 2000.
6. Ашрапов У.Т., Эргашев Х.А., Махкамов Ш.М. Метод проверки герметичности источника ионизирующего излучения.
Предварительный патент Республики Узбекистан № 4943. 1997.
7. Герасимов А.С., Зарицкая Т.С., Рудик А.П. // Справочник по образованию нуклидов в ядерных реакторах. – М. Энергоатомиздат,
1989. С.484-495.
8. Головко А.С., Мальцев С.В., Сизов П.В. // Сборник рефератов и тезисов докладов Всероссийской Конференция
20-22 октября 1998, Обнинск (Россия) - С.123.
9. Левин В.И. // Получение радиоактивных изотопов – М. Атомиздат, 1972. С. 25.
10. Паспорт №01/14 на опытный образец источника гамма-излучения закрытый с радионуклидом иридий-192. ИЯФ АН РУз. 2014г. -4 с.
11. ГОСТ-7512-82 «Контроль неразрушающий. Соединения сварные. Радиографический метод», Издательство стандартов, Москва, 1982, -22 с.